Алкилароматты көмірсутектерді оксигенирлеу реакциясының полимерметалды комплекспен катализденуі

Кіріспе
1. ӘДЕБИЕТТЕРГЕ ШОЛУ
1.1 Көмірсутектерді оттегімен тотықтыру
1.1.1 Оттегі молекуласының қасиеті
1.1.2 Оттегіні металполимерлермен активтеу және байланыстыру
1.2 Көмірсутектерді оксигенирлеудің механизмі
1.2.1 Тізбектің түзілуі
1.2.2 Тізбектің жалғасуы
1.2.3 Тармақталып тізбектелу
1.2.4 Тізбектің үзілуі
1.3 Полимерге бекітілген металкомплекстердің катализдегі маңызы
1.4 Көмірсутектердің полимерметалды катализаторлар қатысында тотығу реакциясының механизмі
1.5 Алкилароматты көмірсутектерді оксигенирлеу
1.5.1 Толуолдың каталитикалық тотығуы
1.6 Алкилароматты көмірсутектердің тотығу реакцияларының механизмі
1.7 Органикалық қосылыстарды полимерлі матрицаға отырғызылған ауыспалы валентті металдар комплекстері қатысында тотықтыру

2. ТӘЖІРИБЕЛІК ТАЛДАУ
2.1 Қолданылған заттардың сипаттамалары
2.2 Әдістемелік бөлім
2.3 Кинетикалық әдіс
2.4 Оттек құрамды өнімдерді анализдеу
2.5 Тәжірибелік мәліметтерді өңдеу әдісі
2.6 Тәжірибе қателіктері

3. НӘТИЖЕЛЕР ЖӘНЕ ОЛАРДЫ ТАЛҚЫЛАУ
3.1 Мыс (ІІ) комплексі қатысында толуолды оттегімен тотықтыру.
3.1.1 Мыс (ІІ) комплексінің концентрациясының әсері.
3.1.2 Полимер (ПВП) концентрациясының әсері
3.1.3 Оттегінің парциал қысымының әсері
3.1.4 Толуолдың концентрациясының әсері
3.1.5 Су мөлшерінің әсері
3.1.6 Температураның әсері
3.1.7 Өнімнің әсері

ҚОРЫТЫНДЫ
ҚОЛДАНЫЛҒАН ӘДЕБИЕТТЕР ТІЗІМІ
Тақырыптың өзектілігі. Полиметалды комплекстер негізінде жаңа тиімді, селективті және технологиялық катализаторларды алу мәселесі қазірігі кезде зор маңызға ие болуда. Олар алкилароматты қосылыс негізіндегі оттегі құрамды органикалық заттардың синтезінде қолданылды.
Органикалық заттарды оттегімен тотықтыру– бір ғана сатыда оттекті функцияны кез-келген қосылысқа енгізуге болатын және бағалы химиялық өнім алуға мүмкіндік беретін органикалық синтезде кең таралған маңызды реакциялардың бірі. Экологиялық таза, әрі арзан тотықтырғыштардың бірі – оттек қолданылатын органикалық шикізаттарды тотықтыру процесі гидрлеу, полимерлеу сияқты процестер қатарында экономикалық тиімді болып табылады және химия өндірісінде маңызды орынға ие.
Сонымен қатар экологиялық таза тотықтырғыш – оттегі «жұмсақ» жағдайда (температура 150ºC- ден төмен) әлсіз тотықтырғыш болып табылады және синглетті жағдайда болатын органикалық қосылыстардың молекулаларымен әрекеттесе алмайтын триплетті жағдайда болады. Осыған байланысты газ тәріздес оттегімен сұйықфазада тотықтыру, реагенттерді (субстрат және оттегі) алдын-ала активтендіруді қажет етеді.
Соңғы жылдары оттекті қосылыстарды алу тәсілдерін жүргізуде катализатор ретінде полимерлі матрицаға бекітілген металлкомплексті қосылыстар қолданылады. Мұндай катализаторлар гомогенді және гетерогенді катализаторлардың жақсы қасиеттеріне ие. Бір жағынан олар гомогенді жүйелерге тән жоғары белсенділікке ие, ал екінші жағынан онымен жұмыс жасау жеңіл және реакция өнімдерінен оңай бөлінеді. Полимерлі комплекстің кеңістіктік және электронды құрылымы көп жағдайда оның каталитикалық іс-әрекетінің механизмін анықтайды.
Қазіргі кезде полимерлі матрицаға иммобилизденген катализаторлар қатысындағы бейорганикалық қосылыстардың, көмірсутектердің және т.б. тотығу реакциялары да оттегінің белсенденуіне байланысты көптеген жұмыстар жарық көрген.
Алкилароматты көмірсутектердің оттегімен тотығу реакциясы үшін металл табиғатының – орталық атомның, орталық атомды қоршаған лиганда табиғатының, еріткіштер табиғатының әсері зерттелген. Кинетикалық, потенциометриялық, спектрофотометриялық зерттеулер және квантты-химиялық талдау негізінде процесс механизмі туралы болжамдар ұсынылып, полимерлі комплекстің құрылымының оксигенирлеу реакциясының механизміне әсерін анықтау жұмстары атқарылуда. Ауыспалы валентті металдар комплекстері негізінде алкилароматты көмірсутектерді тотықтырудың сұйықфазалы және иммобилиздеген катализаторлары перспективті болып табылады. Осыған байланысты ауыспалы валенттілікке ие металдар комплекстері негізінде көмірсутектерді тотықтыру үшін гомогенді және иммобилизденген катализаторларды құрудың қажеттілігі туындайды.
1. Окислительно-востстановительные реакции и потенциалы в аналитической химии. М.: Химия, 1989.С-248
2. Термодинамические константы веществ. / Под. Ред. В.П. Глушко. ВИНИТИ Вып.1. 1965. С-243.
3. Дорфман Я.А. Катализаторы и механизмы гидрирования и окисления. А.: Наука. 1984. С-352.
4. Хартли Д. Закрепленные металлокомплексы новое поколение катализаторов. М. Мир. 1986. 351с.
5. Шокорова Л.А., Мойса Р.М., Баяхметова Б.Б., Жубанов К.А., Чанышева И.С., Битабарова М.В. Жидкофазная окислительная переработка углеводородного сырья. Окисление п-ксилола в присутствии комплексов кобальта(II) меди(II), закрепленных на полимерную матрицу. Материалы 5-той юбилейной международной конференции “Нефть и газ” г.Томск сентябрь 2003г.
6. Паладе Д.М., Шаповалов В.В. состояние окисления кобальта и молекулы кислорода в дикислородных комплексах. //Корд. Химия. 1999. №8. т.25. с.568-575.
7. Авдеев М.В., Багрий Е.И., Марави Б.Б. и др. Окисление циклоалканов пероксосульфатом калия, катализируемое иммобилизованными на монтмориланите металлокомплексами тетрапиридиний порфирина. // Нефтехимия. 2000. т.40. №6. с.430-437.
8. K.Takaki., Y. Shishido., K. Takehira.Selective oxidation of Phenols to hydroxybenzaldehydes and benzquinones with dioxygen catalyzed by polymer-suported copper. // Bulletin of the Chemical Society of Japan, 2002. -№2, - V. 75, -P. 311-317.
9. Кошербаева Л.М. Межмакромолекулярные комплексы гелей поликарбоновых кислот с азотсодержащими полиоснованиями. // Дис.кан.хим.наук.Алматы, 2002. –С.28 (с.150).
10. Кокорин А.И. Изменение структуры комплексов меди (II) c полиаминными анионитами в ходе реакций жидкофазного окисления. // Известия АН, 1997. -№10. –С. 1824-1829.
11. Баяхметова Б.Б., Шокорова Л.А., Жубанов К,А., Цой В.В. Жидкофазное оксигенирование алканов кислородом в присутсвии комплексов железа (III). // IV Международная научно-практическая конференция молодых ученых. Алматы, 2004.
12. Галстян Г.А., Галстян Т.М., Соколова С.М. Кинетика и механизм реакции озона с метилбензолами в уксусной кислоте // Кинетика и катализ. 1992. Т.33. №4. 779 с.
13. Плужник И.М., Галстян Г.А. Кинетика и механизм каталической реакции озона с толуолом в уксусной кислоте // Нефтехимия. 1999. Т.39. №2.120-123с.
14. Помогайло А.Д. Области применения иммобилизованных комплексов. 1989.
15. Эмануэль Н.М., Денисов Е.Т., Майзус. Цепные реакции окисления
углеводородов в жидкий фазе. М, Наука 1965 г.- С.375
16. Семенов Н.Н. Развитие теории цепных реакций. Госхимиздат., Л, 1969 г.С.555
17. Химическая физика на пороге ХХi века; к 100- летию академика
Н.Н.Семенова, М., Наука, 1966г.
18. Рудаков Е.С. Реакции алканов с окислителями, металлокомплексами и
радикалами в растворах. Киев, Наука, 1985 г.-С.248.
19. Скипида И.Л., Гомогенный катализ соед-ми перех-х металов в реакции
жидкофазного оксиления молекулярным кислородом. М., МГУ, 1997г.- С. 157.
20. Шилов А.Е., Шульпин Г.Б. Активация связи С-Н комплексами металлов
//Успехи химии-1990 г., Т 59, С. 1468-1491.
21. Shilov A.E., Activation of Saturated Hydrocavbons by transition metals complexes. Dovdvecht: D. Reidel, 1984, 194p.
22. Rauterbach G, Pritzkov W, Tien T.D. Voev chel V//I. Pvakchem. 1988, В.330
S 933.
23. Захаров М.В., Гелетий Ю.В., Адамян В.А. 1/ Кинетика и катализ. 1991 г.,
Т32, В1/ кобальтбромидный катализ оксиления органических соединении.
С.39-44.
24. Шик Г.Л. Рувинский М.Э. , Шахтахминский Т.Н., 1/ Докл.А.Н. СССР,
1989 г., Т304, С.1188.
25. Бухаркина Т.В., Шелудько А.Б., Дигуров Н.Т. 1/ Журнал прикладной
химии, 1989 Т.62. С.1591.
26. Кинетика и катализ. Т.32, вып. 1 .1991г. М.В. Захаров, Гетелий Ю.В., В.А.
Адамян / Кобальтбромидный катализ оксиления орг- х соединений. Влияние
среды на автоокисление через двухвалентный кобальт.
27. Адамян В.А., Гетелий Ю.В., М.Гроноц, Захаров И.В.. Влияние
сольватаций на каталит-ю актинтность Со (II) в процессах жидкофазного
окисления водородов с кобальт бромидным катализатором//. Кинетика и
катализ. 1993 г.- Т.34, 3’(4
28. Лурье Ю.Ю. Справочник по аналит. Химии. М. Химия, 1989, 448 с.
29. Помогайло А.Д., Катализ иммобилизованными комплексами. М., Наука,
1991г.-С. 448.
30.Bekturov E.A., Kudaibergenov S.E., Catalisis by polymers., Heidelbers, oxford: Hutting a Wept Yerl, 1996. 180p.
31. Шокорова Л.А., Мойса Р.М., Битабарова М.В., Жубанов К.А., Чанышева И.С. Жидкофазная окислительная переработка углеводородного сырья.
Окисление п-ксилола в присутствии комплексов кобальта (II) и меди (11), закрепленных на полимерную матрицу. Материалы 5-ой межд. конф. “Химия нефти и газа”, Томск, 2003 г.- С. 460-462.
32. Шокорова Л.А., Мойса Р.М., Битабарова М.В. Оксигенирование п-ксилола в присутствии комплексов меди, закрепленную на полимерную матрицу. Материалы респ. научно-практик. конф. молодых ученых в развитие науки, техники технологии”, Семей, 2003 г.- С. 48-52.
33. Реакции полимерных подложках в органическом синтезе под.редак. Ходж П, Териипон д//М. Мир 1986г.-С. 351.
34. Д.Хартли. Закрепленные металлокомплексы новое поколение катализаторов, М., Мир, 1986г.- С.351.
35. Михайлов О.В., Гафиров М.Р., Юсупов Р.А., Синтез желатиниммобилизованных сульфидов р- и d- элементов. Жур. Общей химии. 2000 вып II. С. 1933.
36. Дигуров Н.Г., Настюкова Я.В., Нефтехимия 1968г., Т8. С. 573-579.
37. Беляев А.Н., Симонова А.С., Кислородомостиковые карбоксинатные комплексы кобальта, родия, ирридия 1/ Коор. химия. 2002г.- В. 28, .№4.- С. 304-3 13.
38. Денисова Т.О. Нефедов С.Е.//Изд. АН. Сер.хим .- 2003.- К3. С. 73 9-740.
39. Авдеев М.В., Багрий Е.И., Марави Б.Б., и др. Окисление циклоалканов пероксосульфатом калия, катализируемое иммобилизованными на монтмориланите металлокомплексами тетрапиридиний перфирина 1/ Нефтехимия —2000г. Т.40. Ж6. С. 430-437.
40. Ki-Won Jun, Eun-Kyung Shim, Seong-Bo Kim and Kyu – Wan Lee. Polimer supported iron catalyses for oxidation of cyclohexane // II-World Congres & iv European Wovkshop Muting "New developments in Selective oxidations" Benalmadena (Spain), September 20-24, p.21.1-21.8.
41. Гройсман А.Ш., Хамутов ПЛ., Растворимость кислорода в растворах электролитов //успехи химии, 1990г., М28 т.59, С. 1217.
42. Соколова В.В., Шокорова Л.А., Курбатов А.П., Чанышева К.А., Жубанов К.А. Катализаторы нового поколения для процесса окисления н-гексадекана кислородом в жидкой фазе. 2007.
43. Рахманбергенова Н.С., Хасенова А.Б., Ташмухамбетова Ж.Х., Шокорова Л.А. Толуолды оксигенирлеу процесіндегі Со (ІІ) негізіндегі комплексті катализаторлар// Жас ғалымдар мен студенттердің " Ғылым әлемі" ІІІ Халықаралық конгресі. 2009. 118 б.
44. Кожалакова Н.А., Ташмухамбетова Ж.Х., Шокорова Л.А. Алкилароматты көмірсутектерді оксигенирлеу реакциясының полимерметалды комплекспен катализденуі// Жас ғалымдар мен студенттердің " Ғылым әлемі" ІІІ Халықаралық конгресі. 2009. 119-120 б.
        
        ӘЛ-ФАРАБИ АТЫНДАҒЫ ҚАЗАҚ ҰЛТТЫҚУНИВЕРСИТЕТІ
Химия факультеті
Катализ, коллоидты химия және мұнай химиясы кафедрасы
БІТІРУ ... ... ... ... полимерметалды
комплекспен катализденуі
Орындаған :
4 курс студенті ... ... ... жетекші :
х.ғ.к., доцент ... ... ... ... ... Л.А.
Қорғауға жіберілді
Катализ, коллоидты
химия және мұнай
химиясы кафедрасының
меңгерушісі,
х.ғ.д., профессор ... ... ... 2009 ... жұмысы 49-беттен, 24-суреттен, 1-кестеден, 44-қолданылған
әдебиеттен тұрады.
Түйінді сөздер ─ мұнай химиясы, ... ... ... ... ... полимерлі матрицаға бекітілген катализатор, тотығу,
қаныққан көмірсутектер, оттек.
Зерттеу ...... ... ... ─ Алкилароматты көмірсутектерді сұйықфазада тотықтыру
процесін «жұмсақ» жағдайда жүргізетін (оттекті атмосфералық қысымда, ... ... ең ... ... ... және ... процесінің
қолайлы параметрлерін анықтау.
Алкилароматты көмірсутектерді оттекпен ... ... ... катализатор қатысында тотықтыру
процесінің кинетикасын және механизмін зерттеу.
Жұмыста химиялық, ... және ... ... ... ... ... ... валентті металдар
қосылыстары қатысында сұйықфазада оксигенирлеудің әдеби ... ... ... ... матрицаға
иммобилизацияланған ауыспалы валентті металдар комплексі (Cu(ІІ)) қатысында
оксигенирлеудің ... ... ... ... ... ... С–Н байланысына бірэлектронды, радикалды
механизм бойынша тасымалдануы ұсынылды. Процесті сипаттайтын ... ... ... 49- стр., 14- ... 1- ... 44- ... слова - нефтехимия, жидкофазной катализ,комплексы переходных
металлов, закрепленные на полимерную матрицу, окисление, алкилароматические
углеводороды, ... ...... углеводороды.
Цель работы – разработка высокоэффективных катализаторов в ... ... ... углеводородов в мягких
условиях ( атмосферное давление, 70-90°С ) и ... ... ... ... работе использованы физические и ... ... ... ... ... по ... ... в присутствии комплексов переходных
металлов в процессе жидкофазного окисления.
Изучены ... ... ... ... ... ( толуол ) в ... ... ... ... (Сu (II)), ... на ... кинетическое уравнение, описывающее этот процесс.
Предложен механизм ... ... в ... атома кислорода от
окислителя ( O2 ) к С – Н ... ... по ... ... - ...... – катализатор;
М – металл;
Кi – жылдамдық константасы, c­1; моль -1; ... ... · л2 · ... βj, γj – ... константасы, л/моль;
Е# - активтену энергиясы, кДж/моль;
Wо2 – оттегінің жұтылу жылдамдығы, моль/(л с) ... ... ... ... моль/л;
τ – реакция уақыты, с;
φ - тотығу тотықсыздану ... ...... ... – температура, К (кельвин);
ССІ4 – тетрахлорметан;
C6H5CHO- бензальдегид
МАЗМҰНЫ
Кіріспе
1. ... ... ... ... ... Оттегі молекуласының қасиеті
1.1.2 Оттегіні металполимерлермен активтеу және байланыстыру
1.2 Көмірсутектерді оксигенирлеудің ... ... ... ... ... ... ... Тізбектің үзілуі
1.3 Полимерге бекітілген металкомплекстердің катализдегі
маңызы
1.4 ... ... ... ... реакциясының механизмі
1.5 Алкилароматты көмірсутектерді оксигенирлеу
1.5.1 Толуолдың каталитикалық тотығуы
1.6 Алкилароматты ... ... ... ... ... ... ... отырғызылған
ауыспалы валентті металдар комплекстері қатысында тотықтыру
2. ... ... ... ... ... Әдістемелік бөлім
2.3 Кинетикалық әдіс
2.4 Оттек құрамды ... ... ... ... ... ... Тәжірибе қателіктері
3. ... ЖӘНЕ ... ... Мыс (ІІ) ... ... ... оттегімен
тотықтыру.
3.1.1 Мыс (ІІ) комплексінің концентрациясының әсері.
3.1.2 Полимер (ПВП) концентрациясының әсері
3.1.3 Оттегінің парциал қысымының әсері
3.1.4 Толуолдың ... ... Су ... ... Температураның әсері
3.1.7 Өнімнің әсері
ҚОРЫТЫНДЫ
ҚОЛДАНЫЛҒАН ӘДЕБИЕТТЕР ТІЗІМІ
КІРІСПЕ
Тақырыптың өзектілігі. Полиметалды комплекстер негізінде жаңа ... және ... ... алу ... ... ... ... ие болуда. Олар алкилароматты қосылыс негізіндегі оттегі
құрамды органикалық заттардың синтезінде қолданылды.
Органикалық ... ... ... бір ғана ... ... ... қосылысқа енгізуге болатын және бағалы ... ... ... ... ... ... кең таралған маңызды
реакциялардың бірі. Экологиялық таза, әрі арзан тотықтырғыштардың бірі ... ... ... ... тотықтыру процесі гидрлеу,
полимерлеу сияқты процестер қатарында экономикалық тиімді ... ... ... ... ... ... ... қатар экологиялық таза тотықтырғыш – оттегі «жұмсақ» жағдайда
(температура 150ºC- ден ... ... ... ... ... және
синглетті жағдайда болатын органикалық қосылыстардың молекулаларымен
әрекеттесе алмайтын ... ... ... Осыған байланысты газ
тәріздес оттегімен сұйықфазада тотықтыру, реагенттерді (субстрат және
оттегі) ... ... ... ... жылдары оттекті қосылыстарды алу тәсілдерін жүргізуде катализатор
ретінде полимерлі матрицаға ... ... ... ... ... ... және ... жақсы қасиеттеріне ие. Бір жағынан олар ... тән ... ... ие, ал ... жағынан онымен жұмыс жасау
жеңіл және реакция өнімдерінен оңай ... ... ... және ... ... көп ... оның ... іс-
әрекетінің механизмін анықтайды.
Қазіргі кезде полимерлі матрицаға ... ... ... ... ... және ... реакциялары да оттегінің белсенденуіне байланысты көптеген жұмыстар
жарық ... ... ... ... реакциясы үшін металл
табиғатының – орталық атомның, орталық атомды қоршаған лиганда ... ... ... ... ... ... зерттеулер және квантты-химиялық талдау ... ... ... ... ... ... комплекстің
құрылымының оксигенирлеу реакциясының механизміне әсерін анықтау жұмстары
атқарылуда. Ауыспалы ... ... ... негізінде
алкилароматты көмірсутектерді тотықтырудың сұйықфазалы және иммобилиздеген
катализаторлары перспективті болып табылады. ... ... ... ие металдар комплекстері негізінде көмірсутектерді тотықтыру
үшін гомогенді және иммобилизденген ... ... ... Бұл ... ... ... барынша «жұмсақ»
жағдайда (Т

Пән: Химия
Жұмыс түрі: Дипломдық жұмыс
Көлемі: 33 бет
Бұл жұмыстың бағасы: 1 300 теңге









Ұқсас жұмыстар
Тақырыб Бет саны
Бензин фракцияларының құрамындағы көмірсутектерді анықтау25 бет
Бензин фракциясы құрамындағы ароматты көмірсутектерді бөліп алу23 бет
Көмірсутектердің сұйық фазада лантан құрамдас катализаторлармен гетерогенді тотығуы64 бет
Мұнай құрамындағы ароматты көмірсутектерді бөліп алу және анықтау30 бет
Мұнай құрамындағы көмірсутектерді хроматография әдісімен анықтау21 бет
Мұнай өнімдері құрамындағы қанықпаған көмірсутектерді анықтау30 бет
Химия сабағында қаныққан көмірсутектерді оқыту50 бет
Қанықпаған көмірсутектердің тотығуы13 бет
Қаныққан көмірсутектердің моногалогенді туындылары8 бет
"Биопрепараттар."6 бет


+ тегін презентациялар
Пәндер
Көмек / Помощь
Арайлым
Біз міндетті түрде жауап береміз!
Мы обязательно ответим!
Жіберу / Отправить


Зарабатывайте вместе с нами

Рахмет!
Хабарлама жіберілді. / Сообщение отправлено.

Сіз үшін аптасына 5 күн жұмыс істейміз.
Жұмыс уақыты 09:00 - 18:00

Мы работаем для Вас 5 дней в неделю.
Время работы 09:00 - 18:00

Email: info@stud.kz

Phone: 777 614 50 20
Жабу / Закрыть

Көмек / Помощь